2001年,与张潮、孙炎龙联袂主演由戚健执导的电影《棒球少年》,饰演一个能和孩子们打成一片的棒球教练何为 ;同年参演话剧《狂飙》,剧中史光辉男扮女装与印晓天一起唱起锡剧小调《双推磨》 。
2002年,与胡军、苏瑾、许亚军共同主演讲述爱情与搏杀的都市剧《热血痴心》 ;同年凭借《棒球少年》获得第十届中国电影童牛奖优秀成人演员奖 。
2003年,参演国内首部将镜头对准证券市场“庄家”的电视剧《坐庄》,饰演张大江 。
2004年,主演表现社会残酷现实的话剧《青春禁忌游戏》 。
2006年,与刘钧、马境、王晓联袂主演反映地震孤儿群体成长的电视剧《唐山孤儿》,饰演苏淮南[13-14] 。
2008年,主演根据李唯获奖小说改编的电视剧《跟我的前妻谈恋爱》,饰演幽默、善良的张琪 。
2010年,在苏有朋、吴佩慈、袁成杰主演的惊悚电影《密室之不可告人》中饰演白秀清 。
2011年,主演以20世纪70年代末知青返城为背景的电视剧《返城年代》,饰演知青独立营营长林超然 ;同年与陈逸恒、王新军、朱杰、马睿联袂主演电视剧《无法伤悲》 。
2013年12月,由颜丹晨、祖峰、史光辉主演的抗日谍战电视剧《独狼》在天津卫视、云南卫视、辽宁卫视开播 。
2014年,出演电视剧《我和她的传奇情仇》,在剧中饰演厉晨星。
2019年6月,与王雅捷、王挺等合作主演的都市情感剧《哥哥姐姐的花样年华》播出 。
史光辉给人的第一印象是亲切、自然、敏锐。在戚健执导的《坐庄》、《热血痴心》等作品中,史光辉成功塑造了不同类型的小人物(腾讯网评) 。在电视剧《跟我的前妻谈恋爱》中,史光辉把小男人的劲头完全融入到了张琪这个角色当中,他在剧中就像他的名字一样“光辉”(小宋佳评)[21-22] 。