2007年11月，出演了清新校园剧《蜂蜜幸运草》，饰演安竹本，这也是他首部电视剧作品 。
2008年4月，与卢学叡、柯佳嬿、林亚霖共同出演偶像剧《比赛开始》，饰演林启明 ；7月，与大S、彭于晏、张孝全共同拍摄了改编自真人实事畅销小说《爱的发声练习》的同名电影，饰演阿杰 。
2010年，与陈楚河、田中千绘共同拍摄台湾偶像剧《星光下的童话》，饰演方子浩 。2011年，与周渝民、王学圻、李李仁共同主演历史战争剧《彼岸1945》，饰演苏台杰 。
2013年10月，在任容萱、是元介主演的三立电视台周五档偶像剧《我的自由年代》中饰演刘杉峰 ，并与任容萱一同获得2014华剧大赏“最佳荧幕情侣”奖项 ；同年，与孟耿如、王彩桦、高盟杰共同主演改编自世界面包冠军吴宝春故事的电影《世界第一麦方》，饰演主人公吴宝春 。
2014年6月，与徐裴翎、周宜辰共同参加第16届亚洲青年田径锦标赛中的明星田径对抗赛 ；同年10月出演三立电视台出品的爱情偶像剧《22K梦想高飞》，在剧中饰演任道远一角 。
2015年，与林予晞、周群达、雷瑟琳合作在偶像剧《料理高校生》中出演高傲自信的天才厨师韩杰 。
2016年3月，参演电视剧《非常搭档》开播，饰演何睦；4月，与谢欣颖、周晓涵、王家梁共同主演偶像剧《我和我的十七岁》，在剧中饰演因父母离异而变得独立、坚强、早熟的海归派危机管理师何皓一 。
2016年12月，与连俞涵共同主演《如朕亲临》，在剧中饰演一名高冷、傲娇的妇产科医生 。
2017年，参演医疗剧《麻醉风暴2》，在剧中饰演一位天才外科医师 。
2018年，出演《1006的房客》中高傲自负、从无败绩的金牌律师柯震宇。
2019年7月19日，主演的电视剧《灵异街11号》在中国台湾首播，在剧中饰演高志海。
2021年，参演电视剧《俗女养成记2》。
李国毅
2012年，入伍赴成功岭服兵役一年 。
2014年9月，李国毅举办首唱会及北、中、南三场首唱会，所得的收入扣掉成本，盈余的部份全捐给高雄气爆救灾 。
2016年7月，李国毅担任人安基金会的爱心大使，号召30名粉丝一起担任义工，亲手制作防蚊液，发送给寒士 。
