1934年，出演话剧《应邀杀人》，他对于剧中反派角色的演绎得到了百老汇制作人阿瑟·霍普金斯的关注，这也使他获得主演电影《化石森林》的机会 ；同年，参演爱情片《午夜》 。
1936年6月6日，主演的惊悚片《子弹与选票》在美国上映；同年，在犯罪片《化石森林》中扮演充满愤怒情绪的逃犯曼坦公爵；该片是亨弗莱·鲍嘉演艺生涯中具有转折意义的作品，并确定了他在银幕上的形象定位 。
1937年，在犯罪片《黑暗军团》中饰演工作认真的机械工人弗兰克·泰勒；8月3日，与安·谢丽丹搭档主演的剧情片《圣奎丁监狱》在美国上映；同年，在犯罪片《艳窟泪痕》中饰演警察大卫 。
1938年6月15日，参演的爱情片《男人是笨蛋》在美国上映；同年，在犯罪片《化身大盗》中饰演手段残忍、嫉妒心强的劫匪洛克·瓦伦蒂诺 ；11月24日，与安·谢丽丹、詹姆斯·卡格尼合作出演的剧情片《一世之雄》在美国上映 。
1939年，与贝蒂·戴维斯联袂主演爱情片《卿何薄命》，该片获得第12届奥斯卡奖最佳电影提名 ；11月23日，主演的悬疑片《X博士归来》在美国上映，他在片中演绎了一位疯狂博士在死而复生后的种种经历；同年，主演黑帮片《私枭血》 。
1941年，他一改以往戏路，在悬疑片《马耳他之鹰》中饰不讲道德，没有同情心的私家侦探萨姆·斯佩德 ；该片被评论界认为是开启黑色电影的代表作品 ；同年，在与艾达·卢皮诺搭档主演的惊悚片《夜困摩天岭》中饰演一名服刑期满的犯人 。
1942年，他在华纳公司拍摄的系列宣传片中扮演了角色 ；9月4日，参演的战争片《穿越太平洋》在美国上映；同年，搭档英格丽·褒曼主演爱情片《卡萨布兰卡》 ，因在片中饰演玩世不恭、率性而为的酒吧老板里克·布莱恩而获得更多的关注；该片不仅获得第16届奥斯卡奖最佳影片奖，亦入选美国电影学会评出的“百年百佳影片”[19-20] ；在英国《泰晤士报》评出的“电影史上100部最伟大电影”排行榜上，该片位列第一名 。
1943年，与雷蒙德·马西、艾丽斯·艾德里安合作出演战争片《73舰队潜艇战》；10月14日，主演的冒险片《撒哈拉》在美国上映，他在片中饰演富有冒险精神的乔治·冈恩上尉；同年，入选好莱坞年度十大卖座演员 。
1945年，出演惊悚片《杀妻疑云》。1946年，在悬疑片《夜长梦多》（又名《酣睡》）中饰演一名与富家千金卡尔曼相爱的私人侦探 。
1947年1月2日，主演的悬疑片《血海仇》在美国上映 ；之后，主演犯罪片《噩夜惊情》，他在片中突破以往银幕形象，饰演具有精神病的画家杰弗瑞·卡洛；同年，在惊悚片《逃狱雪冤》中饰演从圣昆丁监狱逃出的杀妻犯文生·派里 。
1948年，在冒险片《浴血金沙》中饰演一名身无分文的流浪汉；同年，与劳伦·白考尔联袂主演惊悚片《盖世枭雄》，在片中饰演顽强的二战老兵堪富利·保加 。1949年10月26日，与亚历山大·诺克斯、早川雪洲合作主演的惊悚片《东京风云》在美国上映 。
1950年，主演悬疑片《兰闺艳血》，在片中饰演表面玩世不恭，但实际颇重情谊的剧作家迪克逊·史蒂尔；同年，出演爱情片《喷射的爱情》，在片中与埃琳诺·帕克联袂演绎了一段爱情故事。
1952年，成立桑塔纳电影公司 ；同年，主演剧情片《铁血长城》。1953年，在战争片《战地天使》中饰演愤世嫉俗的军医威布；3月12日，主演的冒险片《战胜恶魔》在美国上映；同年，凭借爱情片《非洲女王号》获得第6届英国电影和电视艺术学院奖最佳外国男演员提名 。
1954年，首度与奥黛丽·赫本合作，共同出演爱情片《龙凤配》，在片中饰演敬业的商人莱纳斯 ；9月29日，主演的悬疑片《赤足天使》在美国上映；同年，主演战争片《叛舰凯恩号》，在片中扮演神经质的舰长奎格 ，并凭借该片获得第27届奥斯卡奖最佳男主角奖提名 。
1955年，参演喜剧片《我们不是天使》；同年，主演惊悚片《危急时刻》 。1956年，在黑色电影《拳击场黑幕》中，塑造了一个与不公平作斗争的浪漫英雄形象，该片也是他出演的最后一部电影 。
