2009年，李章宇出演了MBC轻喜剧《泰熙慧乔智贤》，剧中他和诺珉宇、金贤宇共同出演了歌手志愿生的角色；三人因剧中的角色结缘，在戏外组成了24/7组合，并且发表了专辑《那家伙的女子》，专辑打榜之后随着制作人的离开，这个组合也无疾而终 ；同年10月参演KBS电视台出品的周末家庭剧《可疑的三兄弟》 。
2010年，与池昌旭、吴智恩、陶志媛联袂主演KBS电视剧《笑吧，东海》，饰演自信、幽默的Camellia饭店副总管金道镇 。
2011，与金敏瑞共同主演电视剧《人间赌场》；3月参与演出综艺节目《我们结婚了》第三季，并与咸慇晶成为假想夫妇 ；10月，主演KBS电视剧《荣光的在仁》，饰演在事业和家族背景上都非常优越的棒球手徐仁宇 。
2013年11月，与张根硕、韩彩英共同主演KBS水木剧《漂亮男人》，饰演同情一切事物、不被职位束缚的MG网站销售代理崔俊河 。
2018年9月15日，参演的电视剧《我唯一的拥护者》播出，饰演王大陆 。
2019年8月，主演MBN水木剧《优雅的家》 。
李章宇是一个演技出人意料的演员，他知道怎样用眼神表达内心戏，并且能够恰如其分地拿捏剧中人物的感情（导演姜大善评） 。在《荣光的在仁》中，李章宇饰演的徐仁宇在和穷小子荣光的较量中变得成熟、独立，却唯独失去了女人。这时候的徐仁宇有些黯然，李章宇抓住了人物的内心，将这种内伤的感觉把握得恰到好处（新浪网评） 。在电视剧《IdoIdo》中，李章宇因成功展现热血青年朴泰江的独特魅力而受到一些观众的喜爱（腾讯网评） 。
