1965年，凭借百老汇音乐剧《桥头眺望》获得奥比奖。1966年，与马龙·白兰度合作参演犯罪片《凯德警长》。1968年2月，与詹姆斯·凯恩合作参演科幻片《太空登月记》 ；5月，参演戈登·道格拉斯执导的喜剧片《大侦探》；10月，联合史蒂夫·麦奎因主演动作片《警网铁金刚》。1969年，参演弗朗西斯·福特·科波拉执导的剧情片《雨族》；6月，与约翰·韦恩合作主演剧情片《大地惊雷》。
1970年1月，参演罗伯特·奥特曼执导的战争片《陆军野战医院》 ；3月，联合唐纳德·普利森斯主演科幻片《五百年后》。1971年3月，参演乔治·卢卡斯执导的科幻片《未来世界》；11日，与伯特·兰卡斯特合作参演西部片《执法者》。
1972年，联合马龙·白兰度、詹姆斯·凯恩主演犯罪片《教父》 ，在片中饰演养子，并凭借该片获得第45届奥斯卡金像奖最佳男配角提名；5月12日，参演菲利普·考夫曼执导的西部片《血洒北城》在芬兰上映；7月14日，与克林特·伊斯特伍德合作主演的西部片《乔·基德》上映；7月25日，参演霍华德·W·科克执导的犯罪片《左轮373》上映；10月23日，联合菲利斯·奥兰迪主演的犯罪片《誓不低头》上映。
1979年，主演弗朗西斯·福特·科波拉执导的战争片《现代启示录》 ，在片中饰演领军方式无法适应时代的军人比尔·吉尔戈，并凭借该片入围第52届奥斯卡金像奖最佳男主角，奠定了他在好莱坞的地位；10月26日，与BlytheDanner合作主演的剧情片《霹雳上校》上映，在片中饰演Lt.Col.'Bull'Meechum，凭借该片获得第53届奥斯卡金像奖最佳男主角提名。
1983年3月4日，主演布鲁斯·贝尔斯福德执导的剧情片《温柔的慈悲》上映，在片中饰演一位失败的前乡村音乐传奇歌手麦克·斯莱杰，并凭借该片获得第41届美国电影电视金球奖剧情类最佳男主角、第56届奥斯卡金像奖最佳男主角 ；5月22日，与弗赖尔合作主演的传记片《泰瑞·福克斯的故事》上映 。1989年2月5日，自导自演的西部剧《寂寞之鸽》上映。
1990年6月27日，与妮可·基德曼合作主演的动作片《雷霆壮志》在美国上映，在片中饰演科尔的赛车教练哈利 ；7月12日，参演杰夫·沃纳执导的纪录片《教父家族》上映。1991年5月，参演FaxBahr、乔治·海肯卢珀联合执导的记录片《黑暗之心》；9月10日，联合劳拉·邓恩主演的剧情片《激情蔷薇》上映；12月6日，参演得·马斯特森执导的动作片《罪犯》上映。
1993年2月，与迈克尔·道格拉斯合作主演犯罪片《城市英雄》；12月10日，参演沃尔特·希尔执导的记录片《格罗尼默：一个美国传奇故事》上映；12月17日，联合雪莉·麦克雷恩主演的爱情片《老当益壮》上映。1994年3月18日，参演朗·霍华德执导的喜剧片《媒体先锋》上映。
1997年，杜瓦尔再度出山，以独立制作的影片《传教士》入围第70届奥斯卡金像奖最佳男主角提名；9月，在费拉·福赛特主演的剧情片《来自天上的声音》中担任导演兼编剧 。1998年，杜瓦尔凭借参演的剧情片《禁止的真相》获得第71届奥斯卡金像奖最佳男配角提名。
2007年5月4日，主演柯蒂斯·汉森执导的爱情片《幸运牌手》上映，在片中饰演叱咤风云的世界扑克牌锦标赛前冠军、赌王L.C.·切沃 ；27日，与菲尼克斯合作主演的犯罪片《我们拥有夜晚》上映，在片中饰演菲尼克斯的父亲 。
2008年10月2日，主演凯文·科斯特纳执导的西部爱情片《天地无限》上映 。2009年9月9日，与维果·莫特森合作主演的惊悚剧情片《末日危途》上映，在片中饰演消瘦的老者艾力 ；12月16日，参演斯科特·库珀执导的爱情片《疯狂的心》上映。
2010年1月5日，罗伯特·杜瓦尔在好莱坞鲁曼中国大剧院的名人大道上留下了自己的手足印；12月16日，与茜茜·斯派塞克合作主演的剧情片《自己的葬礼》上映，并凭借该片获得第17届美国演员工会奖提名 。2011年1月18日，参演比利·鲍伯·松顿执导的剧情片《简·曼斯费尔德的汽车》上映。2013年，参演EmilioAragón执导的剧情片《旧墨西哥一夜》；1月28日，与约瑟夫·斯科拉合作参演的动作惊悚片《侠探杰克》上映，在片中饰演狙击手的教练萨缪尔·卡什。
2014年，参演托德罗宾森执导的剧情片《终极衡量》；8月28日，与小罗伯特·唐尼联合主演的剧情片《法官老爹》上映，在片中饰演“钢铁侠”的父亲法官 ，并凭借该片获得第87届奥斯卡金像奖最佳男配角提名。2015年，罗伯特·杜瓦尔凭借在《法官老爹》中的表演获得第26届棕榈泉国际电影节“偶像大奖” ；3月17日，执导并主演的剧情片《野马》在美国上映。
2016年8月17日，与赛琳娜·戈麦斯合作主演的剧情片《胜负未决的战斗》上映 。2017年4月14日，参演史蒂夫·麦奎因执导的迷你剧《寡妇劫案》上映，在片中饰演帮助寡妇完成抢劫计划的柯林·法瑞尔的老爹 。2018年5月19日，与乔纳森·普雷斯合作主演的喜剧冒险片《杀死堂吉诃德的人》上映。
